Çok duvarlı karbon nanotüp katkılı akrilamid/akrilik asit hibrit hidrojellerin mekanik ve tribolojik davranışlarının incelenmesi

Abstract

ÖZET Hidrojeller doğal hücre dışı matrisle benzer fiziksel özellikleri nedeniyle kıkırdak onarımı uygulamalarında büyük ilgi çekmektedir. Fakat hidrojellerin zayıf mekanik özellikleri kıkırdak onarımındaki uygulamalarını büyük ölçüde sınırlamaktadır. Bu tez çalışmasında kıkırdak gibi yük taşıyan dokular için kovalent bağlı poliakrilamid/poliakrilik asit (PAAm/PAAc) hidrojele farklı oranlarda (ağ.% 0,5 ve 1) çok katmanlı grafen lamelinden oluşan çok duvarlı karbon nanotüp (CNT) ilave edilerek nanokompozit hidrojel sentezlenmiştir. Geliştirilen hidrojellerin yapısal, morfolojik, şişme ve mekanik davranışları incelenmiştir. Hidrojellerin tribolojik karakterizasyonu ise lineer git-gel hareketi altında, 5 mm strok mesafesinde, 10 mm/s kayma hızında, 0,5-2 N yük altında ve üç farklı ortamda (kuru, fosfat tamponlu salin–PBS ve sığır serumu–BCS) değerlendirilmiştir. Fourier dönüşümlü kızılötesi (FTIR) analizi ile PAAm/PAAc hidrojellerin başarılı bir şekilde sentezlendiği ve CNT'nin yapıya katıldığı doğrulanmıştır. Taramalı elektron mikroskobu (SEM) analizi ile CNT'nın yapıya homojen bir şekilde dağıtıldığı gözlenmiştir. Hidrofobik karakterdeki CNT miktarının yapıda artması ile şişme miktarının azaldığı tespit edilmiştir. Buna bağlı olarak, PAAm/PAAc hidrojele CNT ilavesiyle basma modülü değerlerinde artış gözlenmiştir. Sentezlenen hidrojellerin basma modülü (0,094-0,299 MPa) doğal eklem kıkırdağı ile kıyaslanabilir bulunmuştur. BCS'de yapılan deneylerde elde edilen ortalama sürtünme katsayısı (0,15-0,20) PBS'de yapılan deneylere (0,22-0,26) göre daha düşük bulunmuştur. Bu durum BCS'de bulunan proteinler ile temas yüzeyinde sınır yağlamanın daha etkin olmasına atfedilebilir. BCS'de yapılan deneylerde ağ.% 1 CNT katkılı hidrojelin sürtünme katsayısı katkısız PAAm/PAAc hidrojele kıyasen %25 azalmıştır. Kuru ortamda ise ortalama sürtünme katsayısı büyük bir artışla 0,55-0,65 seviyelerine yükselmiştir. PAAm/PAAc hidrojele CNT ilavesi ile aşınma hacmi kayda değer ölçüde azalmıştır. Bu durum CNT nano malzemenin yüksek sertlik ve dayanımına atfedilebilir. SEM analizleri hidrojel yüzeylerinde adezyon ve plastik deformasyon aşınma mekanizmalarının baskın olduğunu göstermektedir.

ABSTRACT Hydrogels are of great interest in cartilage repair applications as their physical properties similar to the native extracellular matrix. However, the poor mechanical properties of hydrogels greatly limit their application in cartilage repair. In this thesis, nanocomposite hydrogel was synthesized by adding multi-walled carbon nanotube (CNT) consisting of multilayer graphene lamella at different ratios (0.5 wt% and 1%) to covalently bonded polyacrylamide/polyacrylic acid (PAAm/PAAc) hydrogel for load-bearing applications such as cartilage replacement. The structural, morphological, swelling and mechanical behaviors of the developed hydrogels were investigated. The tribological characterization of the hydrogels was evaluated under linear reciprocating motion, 5 mm stroke length, 10 mm/s sliding speed, 0.5-2 N applied load in three different condition (dry-sliding, phosphate buffered saline–PBS and bovine serum–BCS). Successful synthesis of PAAm/PAAc hydrogels and incorporation of CNT into the structure were confirmed by Fourier transform infrared (FTIR) analysis. By scanning electron microscopy (SEM) analysis, it was observed that the CNT was homogeneously distributed in the structure. It was determined that the amount of swelling decreased with the increase in the amount of hydrophobic CNT in the structure. Accordingly, an increase in the compressive modulus values was observed with the addition of CNT to the PAAm/PAAc hydrogel. The compression modulus of the synthesized hydrogels (0.094-0.299 MPa) was found to be comparable to that of natural articular cartilage. The average friction coefficient (0.15-0.20) obtained in the experiments performed in BCS was found to be lower than the experiments performed in PBS (0.22-0.26). This can be attributed to the more effective boundary lubrication on the contact surface with the proteins present in the BCS. In experiments performed in BCS, the friction coefficient of the PAAm/PAAc-1CNT hydrogel was reduced by 25% compared to the unreinforced PAAm/PAAc hydrogel. In dry-sliding condition, the average friction coefficient tramendously increased to 0.55-0.65. The wear volume was significantly reduced with the addition of CNT to the PAAm/PAAc hydrogel. This situation can be attributed to the high hardness and strength of the CNT nanomaterial. SEM analyzes show that adhesion and plastic deformation wear mechanisms are dominant on hydrogel surfaces.